Ajustando a acidez da haloisita por líquido poliiônico para desenvolver um catalisador eficiente para a conversão de frutose em 5

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 7663 (2023) Citar este artigo

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Na tentativa de preparar um catalisador ácido heterogêneo eficiente e de baixo custo para a conversão de frutose em 5-hidroximetilfurfural sob condições reacionais brandas, a acidez da haloisita foi melhorada por enxerto covalente de um líquido ácido poliiônico. Mais precisamente, a haloisita foi primeiro funcionalizada com vinil e depois polimerizada com vinil imidazol e ácido 2-acrilamido-2-metilpropanossulfônico. Os anéis de imidazol emaranhados foram posteriormente convertidos em líquidos iônicos ácidos, tratando-os com ácido clorossulfúrico. A espectroscopia UV-Vis e a equação de Hammett confirmaram que a conjugação do líquido ácido poliiônico resultou no aumento da acidez da haloisita. A investigação da eficiência do catalisador para a síntese de 5-hidroximetilfurfural e a otimização das variáveis ​​da reação mostraram que o 5-hidroximetilfurfural foi produzido em 97,8% após 30 min nas condições ótimas, ou seja, carga de catalisador de 20% em peso a 70 °C. Notavelmente, o catalisador foi altamente reutilizável e pode ser reutilizado por pelo menos sete execuções de reação com perda insignificante de sua atividade. Além disso, este catalisador também pode promover a conversão de sacarose e maltose para fornecer rendimentos moderados de 5-hidroximetilfurfural.

A utilização de recursos renováveis ​​tem sido considerada uma solução para a escassez de recursos energéticos convencionais e a poluição ambiental1. Existem vários tipos de energias renováveis, como a eólica, oceânica, solar e geotérmica, entre as quais a bioenergia tem atraído bastante atenção. Nesta classe de energia renovável, a biomassa, como resíduos agrícolas, plantas, madeira, etc., é convertida em eletricidade ou combustíveis, denominados biocombustíveis2. Levando em conta as vantagens dos biocombustíveis, muitas tentativas têm sido feitas para desenvolver biocombustíveis com características concorrentes com a gasolina. Nesta linha, quatro gerações de biocombustíveis foram promovidas2,3,4. A primeira geração de biocombustíveis consiste em combustíveis alcoólicos, como o bioetanol. Como esta classe de biocombustíveis tem uma densidade energética menor em comparação com os combustíveis convencionais e sofre de vários problemas técnicos, foi desenvolvida uma segunda geração de biocombustíveis à base de compostos à base de furano. Gratificantemente, os biocombustíveis à base de furano têm maior densidade de energia e, mais importante, podem ser produzidos a partir de recursos não comestíveis, principalmente biomassa lignocelulósica5. A formação de biocombustíveis à base de furano consiste em duas etapas principais, ou seja, conversão de biomassa lignocelulósica em compostos de plataforma, como 5-hidroximetilfurfural (HMF)6,7,8 após algumas reações químicas, como hidrodesoxigenação para formar biocombustíveis, como 2 ,5-dimetilfurano.

A síntese de HMF9,10,11 a partir de carboidratos como etapa inicial para a produção de biocombustíveis à base de furano12 é de grande importância13,14. Além disso, como esse composto-chave pode ser utilizado para a síntese de outras substâncias químicas 15, como o ácido levulínico16,17, muitos grupos de pesquisa tentaram divulgar protocolos eficientes para a síntese de HMF por meio do desenvolvimento de diferentes sistemas catalíticos. Até o momento, vários catalisadores, como os catalisadores ácidos de Lewis18 e os zeólitos na forma de H19, foram desenvolvidos para esta reação catalisada por ácido. A este respeito, os líquidos iônicos ácidos (LIs) também podem ser considerados como potenciais candidatos. Uma das vantagens desses sais orgânicos20,21,22,23,24,25,26,27 é que eles podem ser facilmente ajustados e projetados para uma finalidade específica28. Os LIs ácidos também podem ser preparados por clorossulfonação da porção orgânica29. Mais interessante, os ILs podem ser polimerizados para formar líquidos poliiônicos, PILs, que se beneficiam de uma miríade de ILs. Alternativamente, os polímeros convencionais podem ser convertidos em PILs por meio de modificações químicas. Além disso, é possível suportar ILs/PILs em vários materiais de suporte, como minerais naturais de argila por meio de reações químicas fáceis, para aumentar o desempenho catalítico e a estabilidade de ILs/PILs. Argilominerais naturais, que se beneficiam da disponibilidade, baixo custo e estabilidade química e térmica, são materiais de suporte econômicos e ambientalmente benignos. Alguns argilominerais, como a haloisita (Hal), apresentam excelente eficiência para catálise30,31,32,33,34,35,36,37,38. Hal, que é um aluminossilicato com morfologia cilíndrica e superfícies com carga elétrica oposta, tem sido extensivamente aplicado para imobilizações de catalisadores38. Hal também possui características ácidas. No entanto, sua acidez não é forte o suficiente para catalisar a conversão de carboidratos em HMF.